AEM 廈門大學張力課題組基于環(huán)己六酮有機負極的鋰離子高容量超快存儲

近日，廈門大學張力教授課題組和吳德印教授課題組合作，在環(huán)己六酮（C6O6）有機負極材料深度儲鋰研究中取得新進展，相關成果以“Eight-Electron Redox Cyclohexanehexone Anode for High-Rate High-Capacity Lithium Storage”為題發(fā)表于Advanced Energy Materials（DOI:10.1002/aenm.202201347）。

用含碳、氫、氧等元素的有機電極材料取代傳統(tǒng)無機負極材料，是未來綠色鋰離子電池極具吸引力的方向之一。當前，作為鋰離子電池（LIBs）電極材料的有機分子存在電子電導率低、氧化還原動力學遲緩、在碳酸酯類電解液中溶解度高以及倍率性能差等突出瓶頸問題，限制了其在電化學儲能中的實際應用。針對上述問題，研究團隊致力于發(fā)展高比容量和高倍率的新型有機電極材料及其制備技術，已取得階段性研究成果（Adv.Mater.2021,33,2104039，Adv.EnergyMater.2018,8,1802273）。

在前期研究基礎上，本工作開展環(huán)己六酮（C6O6）有機小分子深度儲鋰行為的研究。C6O6完全由羰基（-C=O）組成，不含電化學惰性結構單元，具有高理論比容量（957mAhg-1）。針對C6O6在強質子電解液中溶解度高、電子導電性低和難以微/納化等難題，我們提出溶解-再結晶的方法，制備導電性好的不溶性C6O6-PVDF-碳網(wǎng)絡電極。實驗表明，C6O6電極作為LIBs負極，在200mAg-1電流下具有1404mAhg-1的可逆容量，5Ag-1下循環(huán)700次后可逆容量為814mAhg-1，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能和倍率性能。結合譜學表征、電化學反應動力學解析以及第一性原理計算，C6O6分子高可逆比容量的鋰存儲機制可歸因于兩個重要過程，即基于羰基的六電子法拉第氧化還原反應（LinC6O6，n=2、4和6）和二聚體(Li8C6O6)2誘導的兩電子快速插層式贗電容反應。將C6O6負極與活性炭正極組配，構筑了電壓窗口為4.3V、高能量密度和高功率密度特性的有機鋰離子混合電容器。

該研究工作由廈門大學張力教授和吳德印教授共同指導，實驗部分由2019級博士生李莎完成，理論計算部分由2019級博士生林建德完成（共同第一作者），張益妙、張仕林、胡忠利和劉俊杰也參與了部分工作。廈門大學田中群教授、毛秉偉教授、谷宇博士和南子昂博士提供了寶貴建議。該研究工作得到國家自然科學基金項目（21875155、22032004）、國家重點研發(fā)計劃（2021YFA1201502）和廈門大學南強青年拔尖人才計劃等資助。

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